Vesikaasureaktion mallintaminen laskennallisin menetelmin kupari- ja nikkelipinnoilla
Tekijät
Päivämäärä
2020Tekijänoikeudet
Julkaisu on tekijänoikeussäännösten alainen. Teosta voi lukea ja tulostaa henkilökohtaista käyttöä varten. Käyttö kaupallisiin tarkoituksiin on kielletty.
Vesikaasureaktiossa vesi ja hiilimonoksidi reagoivat muodostaen vetykaasua ja hiilidioksidia. Sitä käytetään yhdistettynä höyryreformointiin tuottamaan puhdasta vetykaasua teollisuuden tarpeisiin. Reaktio vaatii tapahtuakseen katalyyttejä, jotka ovat yleensä oksideilla tuettuja siirtymämetallinanopartikkeleita. Kehittämällä tehokkaampia katalyyttejä voidaan säästää materiaaleja ja energiaa. Uusia katalyyttejä kehittäessä on tärkeää tuntea, missä kohtaa katalyyttiä reaktio tapahtuu, mikä on reaktiomekanismi ja mikä rajoittaa reaktionopeutta. Näiden asioiden selvittämiseen voidaan hyödyntää laskennallisia menetelmiä.
Tässä kandidaatintutkielmassa käsitellään vesikaasureaktion laskennallista tutkimusta kupari- ja nikkelipinnoilla. Kupari ja nikkeli ovat edullisia materiaaleja, jotka ovat osoittaneet hyvää aktiivisuutta vesikaasureaktiossa ja reformoinnissa. Kuparipinnoilla reaktio etenee karboksyylivälivaiheen kautta ja reaktionopeutta rajoittava askel on veden hajoaminen. Nikkelipinnoilla reaktiomekanismista ei ole yksimielisyyttä, vaan sekä hiilimonoksidin suora hapetus, että karboksyylivälivaiheen kautta etenevä mekanismi ovat mahdollisia. Nikkelipinnoilla reaktionopeutta rajoittaa hiilimonoksidin hapettuminen.
Tutkimusprojektissa tutkittiin hiilimonoksidipeiton vaikutusta vesikaasureaktion välituotteiden sitoutumiseen rodium(111)-pintaan käyttäen tiheysfunktionaaliteorialaskuja. Hiilimonoksidipeiton kasvattaminen heikentää kaikkien tutkittujen molekyylien ja atomien adsorptiota pintaan.
...
Asiasanat
Metadata
Näytä kaikki kuvailutiedotKokoelmat
- Kandidaatintutkielmat [5329]
Samankaltainen aineisto
Näytetään aineistoja, joilla on samankaltainen nimeke tai asiasanat.
-
ReO as a Brønsted acidic modifier in glycerol hydrodeoxygenation : Computational insight into the balance between acid and metal catalysis
Korpelin, Ville; Sahoo, Gokarneswar; Ikonen, Rasmus; Honkala, Karoliina (Elsevier BV, 2023)A computational study for the competitive conversion of glycerol to 1,2-propanediol and 1,3-propanediol is presented, considering a two-step sequence of dehydration followed by hydrogenation. The elementary steps for ... -
Exploring the chemistry of syngas on a m-ZrO2 surface with computational methods
Ikonen, Rasmus (2023)Isosynteesillä tarkoitetaan katalyyttistä prosessia, jossa synteesikaasusta valmistetaan haarautuneita hiilivetyjä, kuten isobutaania ja isobuteenia. Vaikka kyseinen reaktio on tunnettu jo vuosikymmeniä, isosynteesin ... -
Synthesis of N‐Fused Indolines via Copper (II)‐Catalyzed Dearomatizing Cyclization of Indoles
Zhang, Jingyu; Xia, Wei; Huda, Saskia; Ward, Jas S.; Rissanen, Kari; Albrecht, Markus (Wiley, 2021)Herein, a copper(II)-catalyzed dearomative cyclization amination of N-(2-aminobenzoyl) indoles is presented. Under mild reaction conditions, the cyclization proceeds to afford tetracyclic indolines by forming a new C−N ... -
Cyclic Sulfoximine and Sulfonimidamide Derivatives by Copper‐Catalyzed Cross‐Coupling Reactions with Elemental Sulfur
Wu, Peng; Ward, Jas S.; Rissanen, Kari; Bolm, Carsten (Wiley, 2023)Copper-catalyzed cross-coupling reactions of α-bromoaryl NH-sulfoximines with elemental sulfur lead to benzo[d][1,3,2]dithiazole-1-oxides, which represent a new class of three-dimensional heterocycles. The reactions proceed ... -
A Copper‐Catalyzed Interrupted Domino Reaction for the Synthesis of Fused Triazolyl Benzothiadiazine‐1‐oxides
Hommelsheim, Renè; Bausch, Sandra; Selvakumar, Arjuna; Amer, Mostafa M.; Truong, Khai-Nghi; Rissanen, Kari; Bolm, Carsten (Wiley-VCH Verlag, 2023)Copper(I)-catalyzed domino reactions of 2-azido sulfoximines with 1-iodoalkynes yield fused triazolyl-containing benzothiadiazine-1-oxides. The protocol features the synthesis of two fused heterocyclic rings in one step ...
Ellei toisin mainittu, julkisesti saatavilla olevia JYX-metatietoja (poislukien tiivistelmät) saa vapaasti uudelleenkäyttää CC0-lisenssillä.