Occurrence of selected pharmaceuticals in groundwater, surface water, wastewater and source-separated urine in a peri-urban area of Lusaka, Zambia

Abstract

Tässä työssä tutkittiin valittujen lääkeaineiden esiintymistä kaupungin reuna-alueiden hydrologisessa kierrossa sekä lannoitekäyttöön tarkoitetussa ihmisvirtsassa Lusakassa, Sambiassa. Työn tarkoituksena oli selvittää antibioottien ja antiretroviraalien pitoisuuksia alueen pohjavedessä, jätevesissä ja vastaanottavissa pintavesistöissä sekä kuivakäymälöissä erotellussa virtsassa. Päämääränä oli myös esittää suosituksia virtsan lannoitekäytön järjestämiseksi ja ympäristöriskien vähentämiseksi. Tutkimusalueena oli Lusakan reuna-alueella sijaitseva epävirallinen asuinalue Madimba ja sen lähiympäristö. Alueen vesi- ja sanitaatioinfrastruktuuri on puutteellista: viemäriverkostoa ei ole, ja vaikka vesijohtoverkosto onkin viime vuosina osittain laajentunut alueelle, ottavat useimmat asukkaat yhä talousvetensä pihoille kaivetuista matalista pohjavesikaivoista. Osa käyttää pohjavettä myös juomavetenä. Kuoppakäymälät ovat yleisin sanitaatiomuoto, mikä aiheuttaa käymälöiden läheisyyteen kaivettujen kaivojen saastumista etenkin sadekaudella. Pohjavesi on suuressa osassa Madimbaa hyvin lähellä maanpintaa, mikä tarjoaa määrällisesti riittävästi vettä, mutta vaarantaa veden laadun saastumisen seurauksena. Jätevedet lasketaan usein suoraan ympäristöön tai johdetaan vesistöihin ja niitä käytetään myös viljelysten kasteluun. Madimbaan on kehitysyhteistyöhankkeiden aikana rakennettu erottelevia kuivakäymälöitä, joista saatua virtsaa ja kiinteää käymäläjätettä on ollut tarkoitus käyttää erikseen lannoitteena alueen puutarhoissa. Erityisesti virtsan lannoitekäyttö olisi ravinteiden kierrätyksen kannalta järkevää, sillä virtsa sisältää sopivassa suhteessa kasvien tarvitsemia ravinteita ja sen hygienisointi on yksinkertaista. Virtsaan erittyvät lääkeainejäämät saattavat kuitenkin ympäristöön päästessään altistaa terveys- ja ympäristöriskeille, sillä niiden on havaittu hajoavan hitaasti, kertyvän kasveihin ja aiheuttavan ekotoksikologisia vaikutuksia. Käymäläerotellusta virtsasta on kuitenkin mahdollista valmistaa turvallisia lannoitetuotteita käsittelemällä sitä eri menetelmillä. Antibiootit ja antiretroviraalit valittiin tutkittaviksi lääkeaineiksi, sillä niitä käytetään Lusakassa laajalti HIV/AIDS:n sekä muiden tautien hoitoon. Joka viides lusakalainen on HIV-positiivinen ja noin 65% heistä käyttää päivittäin HIV-lääkitystä. Nautitut lääkeaineet erittyvät suurelta osin virtsaan ja päätyvät sitä kautta ympäristöön joko suoraan kuoppakäymälöistä tai jätevesien mukana. Tämä on ympäristön sekä ympäristöterveyden kannalta huolestuttavaa, sillä erityisesti antibioottien on pieninäkin pitoisuuksina havaittu aiheuttavan paitsi ekotoksikologisia vaikutuksia erityisesti akvaattisille eliöille, myös mahdollista mikrobilääkeresistenssin kehittymistä. Lääkeaineiden tehon häviäminen pakottaisi vaihtamaan kalliimpiin lääkkeisiin vaikuttaen näin myös HIV:n kanssa elävien taloustilanteeseen, mikä olisi erityisen ongelmallista siksi, että nämä ihmiset ovat usein jo valmiiksi haavoittuvaisessa asemassa. Lääkeaineiden esiintymistä ympäristössä on tutkittu teollisuusmaissa paljon, mutta kehittyvissä maissa vielä suhteellisen vähän. Lääkeaineiden esiintymistä tutkittiin keräämällä 26 pohjavesinäytettä tutkimusalueen pohjavesikaivoista, 5 näytettä jäte- ja pintavesistä sekä 10 näytettä tutkimusalueen julkisissa kuivakäymälöissä erotellusta virtsasta. Näytteet kerättiin kesä-heinäkuussa 2016 ja esikäsiteltiin kiinteäfaasiuutolla. Tiivistetyt ja puhdistetut näytteet kuljetettiin Jyväskylään, missä ne analysoitiin nestekromatografia-sähkösumutusionisaatio-tandemmassaspektrometrialla (SPE–LC–ESI–MS/MS). Tutkittavat antibiootit olivat amoksisilliini (AMO), doksisykliini (DOX), norfloksasiini (NOR), siprofloksasiini (CIP), sulfametoksatsoli (SMX), tetrasykliini (TET) ja trimetopriimi (TMP), kun taas tutkittavat antiretroviraalit olivat lamivudiini (3TC), nevirapiini (NVP) ja zidovudiini (ZDV). Aineistoa kerättiin myös taustatietolomakkeilla, havainnoinnilla sekä haastattelulla. Pohjavesinäytteissä havaittiin puolet tutkituista lääkeaineista suhteellisen matalina pitoisuuksina. Maksimipitoisuutena havaittiin amoksisilliinia 880 ng litrassa. Sulfametoksatsolia havaittiin yli 42 prosentissa ja nevirapiinia yli 38 prosentissa näytteistä. Pinta- ja jätevesissä pitoisuudet taas olivat huomattavasti korkeampia kuin pohjavedessä: kaikkia lääkeaineita löytyi näytteistä ng- tai μg-luokan pitoisuuksina litrassa. Antibiooteista sulfametoksatsolia mitattiin pintavedestä 11800 ng/L ja jätevedestä 33300 ng/L. Antiretroviraaleista lamivudiinia havaittiin 49700 ng/L pintavedessä ja 232920 ng/L jätevedessä. Useimpien lääkeaineiden pinta- ja jätevesistä mitatut pitoisuudet olivat korkeampia kuin aikaisemmissa tutkimuksissa raportoidut pitoisuudet ja 100-1000 kertaa korkeampia kuin teollisuusmaissa. Erotellusta virtsasta mitattiin pinta- ja jätevesiin verrattuna moninkertaisesti korkeampia pitoisuuksia tutkittuja lääkeaineita μg- ja mg-luokan pitoisuuksina litrassa. Trimetopriimiä, lamivudiinia ja sulfametoksatsolia löydettiin korkeimpina pitoisuuksina, jotka olivat 12800 μg/L, 10010 μg/L ja 7740 μg/L. Trimetopriimiä, doksisykliiniä ja lamivudiinia löytyi kaikista tutkituista virtsanäytteistä vaihtelevina pitoisuuksina, ja siprofloksasiinia lisäksi yhdeksästä näytteestä kymmenestä. Tulokset viittaavat siihen, että puutteellinen sanitaatioinfrastruktuuri, tiheä asutus ja tartuntatautien yleisyydestä johtuva runsas lääkkeidenkäyttö vaikuttavat lääkeaineiden korkeaan esiintymiseen Lusakan ympäristössä. Vastaavia tuloksia on saatu myös muualta Saharan eteläpuoleisesta Afrikasta. Tutkimusalueella käymäläerotellun virtsan säiliö- ja varastointikapasiteetti eivät tue suositeltua 6 kuukauden varastointiaikaa eikä virtsan runsas tuotanto ole tasapainossa kaupunkiviljelyn ravinnetarpeen kanssa. Korkeiden lääkainepitoisuuksien vuoksi käymäläeroteltua virtsaa ei voida suositella käytettäväksi sellaisenaan lannoitteena, mutta virtsan erottelu ja kerääminen mahdollistaa sen turvallisen loppusijoituksen tai käsittelyn lannoitetuotteeksi, josta lääkeainejäämät on puhdistettu ja jonka avulla on mahdollista kehittää paikallisia elinkeinoja. Tärkein keino lääkeaineiden ympäristöön, talousveteen ja ruoantuotantoketjuun päästessään aiheuttamien riskien ehkäisemiseksi on kuitenkin kattavan ja toimivan sanitaatiojärjestelmän rakentaminen ja ylläpito. Erottelevat kuivakäymälät mahdollistavat myös kestävän kehityksen periaatteiden mukaisen ravinteiden kierrätyksen, mikäli syklin turvallisuudesta huolehditaan.

The occurrence of selected pharmaceuticals in the hydrological cycle of a peri-urban area and in urine determined for fertilizer use was studied in Lusaka, Zambia. The objective of this thesis was to determine the concentrations of antibiotics and antiretroviral drugs in groundwater, wastewater, surface water and in source-separated urine. The study area is described by insufficient water and sanitation infrastructure. Antibiotics and antiretrovirals were chosen as the target pharmaceuticals because of their vast usage for treatment of HIV/AIDS and other diseases in Lusaka and because of the potential risks they pose when entering the environment, such as ecotoxicological impacts and antimicrobial resistance. The occurrence of the selected pharmaceuticals was investigated by collecting 26 ground-water samples, 5 surface and wastewater samples and 10 samples of source-separated urine. The samples were prepared with solid phase extraction and analyzed with liquid-chromatography-tandem-mass-spectrometry (LC-MS/MS). The studied antibiotics were amoxicillin (AMO), doxycycline (DOX), norfloxacin (NOR), ciprofloxacin (CIP), sulfamethoxazole (SMX), tetracycline (TET) and trimethoprim (TMP), whereas the stud-ied antiretroviral drugs were lamivudine (3TC), nevirapine (NVP) and zidovudine (ZDV). Data was also collected by background information surveys and observation. The studied pharmaceuticals were detected in the groundwater samples in relatively low concentrations with a maximum concentration of 880 ng/L of AMO. In surface and wastewater samples all studied pharmaceuticals were detected in the ng or μg range with SMX detected in surface water at a concentration of 11800 ng/L and in wastewater at 33300 ng/L, whereas the antiretroviral 3TC was detected at 49700 ng/L and 232920 ng/L. The pharmaceuticals were detected from source-separated urine in μg and mg range with TMP, 3TC and SMX found in the highest concentrations: 12800 μg/L, 10010 μg/L and 7740 μg/L. The results suggest that the high environmental occurrence of pharmaceuticals in Lusaka can be attributed to insufficient sanitation infrastructure and vast usage of medicines consequential to high disease prevalence. The source-separated urine cannot be recommended to be used as a fertilizer, but the collection of the urine would enable safer sanitation and either its appropriate disposal or treatment into fertilizer products.