Show simple item record

dc.contributor.advisorLahtinen, Manu
dc.contributor.authorMarttinen, Antti
dc.date.accessioned2022-01-12T07:34:13Z
dc.date.available2022-01-12T07:34:13Z
dc.date.issued2021
dc.identifier.urihttps://jyx.jyu.fi/handle/123456789/79319
dc.description.abstractMetalliorgaanisiin verkkorakenteisiin (engl. metal-organic framework; MOF) liittyvä tutkimus on kasvanut viime vuosina merkittävästi niin kansainvälisellä kuin kansallisellakin tasolla. Yhdistekohtaisesti MOF-materiaaleilla on havaittu olevan erittäin mielenkiintoisia fysikaaliskemiallisia ja rakenteellisia ominaisuuksia, joita voidaan mahdollisesti hyödyntää laaja-alaisesti erilaisissa lähitulevaisuuden käytännön sovellutuksissa esimerkiksi kemian ja tekniikan aloilla. Hyvänä esimerkkinä intensiivisesti tutkittavasta sovellusalasta on hiilidioksidin talteenotto kiinteiden MOF-pohjaisten adsorbenttimateriaalien avulla. Ne ovat osoittautuneet erittäin potentiaalisiksi sorbenteiksi hiilidioksidin (CO2) talteenotossa, yhdisteiden omatessa suuren huokoisuuden ja sitä kautta suuren reaktiivisen ominaispinta-alan. Hiilidioksidin talteenotossa päätavoitteena on hillitä ilmastonmuutosta ottamalla talteen hiilidioksidipäästöjä pistelähteistä (energiantuotantolaitokset, teollisuus) tai suoraan ympäröivästä ilmasta (engl. direct air capture; DAC). Talteen otettua hiilidioksidia voidaan hyödyntää esimerkiksi polttoaineiden valmistuksessa tai se voidaan varastoida maanalaisiin varastoihin, jolloin hiilidioksidia saadaan poistettua ilmakehästä pysyvästi. Hiilinegatiivisen emissiotaseen saavuttamiseksi talteenottoprosessista aiheutuvien CO2-kokonaispäästöjen täytyy olla pienempiä kuin prosessin kokonaistalteenotto sen elinkaarena. Pistelähde talteenottoprosesseissa hiilidioksidi otetaan talteen pistelähteiden tuottamista savukaasuista, jolloin prosessi voi parhaimmillaan olla hiilineutraali. DAC-talteenotto prosesseista sen sijaan ei aiheudu päästöjä, jos prosessiin tarvittava sähkö tuotetaan uusiutuvilla energianlähteillä ja näin ollen prosessin hiilinegatiivisuus on mahdollista. DAC-talteenotto on kuitenkin vielä pääasiassa kehitysvaiheessa ja sen nykyiset kustannukset ovat vielä merkittävästi perinteisiä talteenottotekniikoita suuremmat. Tämän takia tutkimusta tarvitaan mm. entistä tehokkaampien ja prosessikestävyydeltään parempien sorbenttimateriaalien kehitystyössä, sekä sorptioprosessien optimoinnissa. MOF-yhdisteisiin perustuvaa hiilidioksidin DAC-talteenottoa on tutkittu toistaiseksi lähinnä pienissä mittakaavoissa (mg- ja g-skaalat), mutta näiden tutkimusten perusteella on havaittu merkittävää potentiaalia ja talteenottokapasiteettien kasvua perinteisiin epäorgaanisiin talteenottomateriaaleihin verrattuna. Yksi keskeisimmistä haasteista MOF-yhdisteiden teollisen mittakaavan hyödyntämisessä on ollut niiden valmistuksen huono skaalautuvuus teollisiin mittakaavoihin. Tähänkin ongelmaan on kehitteillä ratkaisuja, mutta DAC-talteenoton suuren mittaluokan, niin fysikaaliskemialliset kuin tuotannollisetkin haasteet, edellyttävät DAC-talteenottotekniikoihin liittyvän tutkimuksen lisäämistä maailmanlaajuisesti. Tutkielman kokeellisen osan tavoitteena oli valmistaa uusia MOF-yhdisteitä pohjautuen kahteen amino-triatsoli ligandiin ja karakterisoida syntetisoitujen yhdisteiden hiilidioksidin talteenottokykyä. MOF-yhdisteiden valmistukseen käytettiin pääasiassa prekursoriligandeista valmistettuja ligandisuoloja (esim. nitraatti, heksafluorosilikaatti), minkä avulla pyrittiin lisäämään ligandien liukoisuutta ja reaktiivisuutta MOF-materiaalien synteeseissä. Reaktioissa käytettyjen lähtöaineiden (ligandi- ja metallisuolat) ollessa pääosin vesiliukoisia, synteesit tehtiin vesifaasissa, jolloin synteesimenetelmästä saatiin ekologisempi ja mahdollisesti muodostuneista MOF-rakenteista lähtökohtaisesti vedenkestäviä. Kokeellisen työn tuloksena valmistettiin 10 uutta MOF-yhdistettä ja kolme koordinaatiokompleksia, jotka karakterisoitiin yksikideröntgendiffraktometrisesti. Näistä viiden MOF-yhdisteen termistä käyttäytymistä ja hiilidioksidin talteenotto-ominaisuuksia tutkittiin termogravimetrisesti. Syntetisoiduista yhdisteistä, MOF-rakenne 7 osoittautui rakenteellisilta ja CO2- talteenotto-ominaisuuksiltaan parhaimmaksi. Lisäksi sen valmistaminen osoittautui hyvin yksinkertaiseksi, toistettavaksi ja skaalautuvaksi. Yhdisteen 3D-MOF kiderakenne koostui amino-triatsolijohdannaisesta, apuligandina käytetystä 5-sulfoisoftaalihaposta sekä kupari(II)noodeista, jotka muodostivat tuotteen parhaimmillaan n. 5 minuutin reaktioseoksen lämmityksellä. Yhdisteen maksimi CO2-talteenottokapasiteetiksi määritettiin 0,94 mmol/g.fi
dc.format.extent128
dc.language.isofi
dc.subject.otherMOF
dc.subject.otherDAC
dc.titleHiilidioksidin suoraan ilmasta talteenotto amino-triatsoli ligandeihin pohjautuvilla metalliorgaanisilla verkkorakenteilla
dc.identifier.urnURN:NBN:fi:jyu-202201121097
dc.type.ontasotMaster’s thesisen
dc.type.ontasotPro gradu -tutkielmafi
dc.contributor.tiedekuntaMatemaattis-luonnontieteellinen tiedekuntafi
dc.contributor.tiedekuntaFaculty of Sciencesen
dc.contributor.laitosKemian laitosfi
dc.contributor.laitosDepartment of Chemistryen
dc.contributor.yliopistoJyväskylän yliopistofi
dc.contributor.yliopistoUniversity of Jyväskyläen
dc.contributor.oppiaineEpäorgaaninen kemiafi
dc.contributor.oppiaineInorganic Chemistryen
dc.rights.copyrightJulkaisu on tekijänoikeussäännösten alainen. Teosta voi lukea ja tulostaa henkilökohtaista käyttöä varten. Käyttö kaupallisiin tarkoituksiin on kielletty.fi
dc.rights.copyrightThis publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.en
dc.contributor.oppiainekoodi40312
dc.subject.ysohiilidioksidi
dc.subject.ysokasvihuonekaasut
dc.subject.ysotalteenotto
dc.subject.ysovarastointi


Files in this item

Thumbnail

This item appears in the following Collection(s)

Show simple item record