Metanolisynteesin laskennallinen tutkimus Cu/ZnO-katalyyteillä
Authors
Date
2021Copyright
This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Metanolisynteesi on tärkeä reaktio teollisuuskemikaalien tuottamiselle ja lisäksi potentiaalinen keino hidastaa ilmastonmuutosta. Reaktiossa käytettäviä bifunktionaalisia alumiinioksidille tuettuja Cu/ZnO-katalyyttejä on tutkittu paljon vuosien varrella, mutta yksimielisyyttä katalyytin aktiivisesta kohdasta ja reaktiomekanismista ei ole saavutettu. Viimeisimmät tutkimukset ovat kuitenkin osoittaneet, että ristiriitaiset tulokset aktiivisen kohdan luonteesta johtuvat tutkimusten välillä poikkeavista reaktio-olosuhteista. Todennäköisin aktiivinen kohta on kuparin ja sinkkioksidin rajapinta. Reaktiomekanismina toimii todennäköisesti formiaatin kautta etenevä reitti.
Tutkimusprojektissa testattiin yksinkertaisia laskennallisia malleja nanorakenteisen sinkkioksidin ja kuparipinnan rajapinnasta. Malleilla tarkasteltiin hiilidioksidin adsorptiota ja formiaatin vedytysreaktioita. Hiilidioksidin adsorptio mallipinnoille oli lievästi endotermistä tai termoneutraalia. Pinta aktivoi molekyylin, mikä havaittiin muutoksina pinnan ja molekyylin elektronirakenteissa sekä molekyylin taipumisena. Formiaatin vedytysreaktioiden reaktioentalpiat ovat malleilla yli 1 eV eli hyvin endotermisiä. Käytetyn mallin puutteiden vuoksi reaktioille ei pystytty määrittämään aktivaatioenergioita.
...
Keywords
Metadata
Show full item recordCollections
- Pro gradu -tutkielmat [29626]
Related items
Showing items with similar title or keywords.
-
Effect of atomic layer deposited zinc promoter on the activity of copper-on-zirconia catalysts in the hydrogenation of carbon dioxide to methanol
Arandia, Aitor; Yim, Jihong; Warraich, Hassaan; Leppäkangas, Emilia; Bes, René; Lempelto, Aku; Gell, Lars; Jiang, Hua; Meinander, Kristoffer; Viinikainen, Tiia; Huotari, Simo; Honkala, Karoliina; Puurunen, Riikka L. (Elsevier, 2023)The development of active catalysts for carbon dioxide (CO2) hydrogenation to methanol is intimately related to the creation of effective metal-oxide interfaces. In this work, we investigated how the order of addition of ... -
Understanding selective reduction reactions with heterogeneous Pd and Pt : climbing out of the black box
Tuokko, Sakari (University of Jyväskylä, 2016) -
Influence of a Cu–zirconia interface structure on CO2 adsorption and activation
Gell, Lars; Lempelto, Aku; Kiljunen, Toni; Honkala, Karoliina (American Institute of Physics, 2021)CO2 adsorption and activation on a catalyst are key elementary steps for CO2 conversion to various valuable products. In the present computational study, we screened different Cu–ZrO2 interface structures and analyzed the ... -
Escaping scaling relationships for water dissociation at interfacial sites of zirconia-supported Rh and Pt clusters
Kauppinen, Minttu M.; Korpelin, Ville; Verma, Mohan Anand; Melander, Marko M.; Honkala, Karoliina (American Institute of Physics, 2019)Water dissociation is an important reaction involved in many industrial processes. In this computational study, the dissociation of water is used as a model reaction for probing the activity of interfacial sites of globally ... -
ReO as a Brønsted acidic modifier in glycerol hydrodeoxygenation : Computational insight into the balance between acid and metal catalysis
Korpelin, Ville; Sahoo, Gokarneswar; Ikonen, Rasmus; Honkala, Karoliina (Elsevier BV, 2023)A computational study for the competitive conversion of glycerol to 1,2-propanediol and 1,3-propanediol is presented, considering a two-step sequence of dehydration followed by hydrogenation. The elementary steps for ...