Emission of cavity coupled Rhodamine 6G dye in strong and ultra strong coupling regime

Abstract

Valon ja materian välisellä vahvalla kytkennällä tarkoitetaan tilaa, jossa yhteisellä resonanssitaajuudella värähtelevä optinen värähtelymoodi, sekä perustilan ja viritystilan välillä värähtelevä kaksitasosysteemi kykenevät vaihtamaan energiaa nopeammin, kuin systeemistä häviää energiaa. Ilmiön avulla on mahdollista muokata kytkentään osallistuvan kaksitasosysteemin valenssielektronien energiatiloja, ja sitä kautta materiaalin kemiallisia ominaisuuksia. Tämä uusi ja suurilta osin vielä tutkimaton tieteenala tunnetaan nimellä polaritonkemia, ja siihen liittyvä perustutkimus jota tämäkin tutkimus edustaa luo tärkeää ilmiön mahdollisissa käytännön sovellutuksissa tarvittavaa tietoa.

Tässä tutkielmassa seurataan vahvasti kytketyn systeemin emission kehitystä kytkentävahvuutta kasvatettaessa vahvan kytkennän alueelta ultra vahvan kytkennän alueelle. Vahva kytkentä aikaansaatiin R6G väriainemolekyylin, sekä optisen Fabry–Pérot kaviteetin avulla aikaansadun optisen resonanssimoodin välille. Tutkielmaa varten valmistetuista näytteistä määritetyt kytkentävahvuuteen suoraan verrannolliset Rabi-jakautumisenergiat ovat $2518 \: \si{\electronvolt}$, $0,4836 \: \si{\electronvolt}$ ja $0,6408 \: \si{\electronvolt}$. Näytteistä mitattu emissio vaikuttaa mukailevan vahvasti kytketyn systeemin absorptiota. Mittauksista havaitaan myös, että näytteestä mitattu emissio laskee systemaattisesti kytkentävahvuutta, sekä näytteen molekyylikonsentraatiota kasvatettaessa.

Strong coupling between light and matter is a physical phenomen in which a confined optical mode, and a two-state system oscillating between its ground- and excited state oscillate at a common resonance frequency exchanging energy at a rate exceeding the rate at which the energy is lost from the system. This phenomen can be used to modify the the valence electron energy states of the material taking part into the coupling, and thus modify its chemical properties. This young and still for large parts undiscovered field of study is known as polariton chemistry, and the fundamental research related to it such as this thesis produce valuable information needed for the development of its practical applications.

This study follows the emission evolution of a strongly coupled system, when the coupling strength is increased from the strong coupling regime into the ultrastrong coupling regime. The coupled system consists of an ensemble of R6G-dye molecules coupled to an optical resonance mode of Fabry–Pérot cavity. The Rabi-split energies, propotional to coupling strength, determined from the samples fabricated for this thesis were $0,2518 \: \si{\electronvolt}$, $0,4836 \: \si{\electronvolt}$ and $0,6408 \: \si{\electronvolt}$. The emission is observed to follow the shape of the absorption of the coupled system. The measured emissions are observed to decrease in intensity as the coupling strength and molecular consentrations are increased.