Spectroscopic study of strong coupling between R6G-dye and optical cavities

Abstract

Materiaalin viritystilat linkittyvät erottamattomasti paikallisen optisen ympäristön energiatilojen kanssa, kun materiaalin ja sen optisen ympäristön energiatilat ovat resonansissa ja kytkeytyminen niiden välillä on tarpeeksi vahvaa. Tällaisen vahvasti kytkeytyneen valon ja materian hybridin uudet energiatilat ovat hyvin erilaiset, kuin pelkän valon tai materiaalin energiatilat erikseen. Uusien energiatilojen erotusta kutsutaan Rabi jakautumiseksi. Spektroskopiassa absorptiospektrin Rabi jakautuminen on tunnusomainen piirre vahvalle kytkennälle. Tässä tutkielmassa havainnollistetaan, miksei väriaine-molekyylien ja optisten kaviteettien välisen vahvan kytkennän aiheuttamaa Rabi jakautumista pystytä selittämään spektrin jakautumisella, joka muodostuu väriaineen absorboidessa kaviteettimoodista. Optiset Fabry-Perot kaviteetit luotiin höyrystämällä peilinä toimivat hopeakerrokset valoresiiniohutkalvon alle ja päälle. Lasin päälle luodut kaviteetit ovat satojen nanonetrien paksuisia ja niillä on leveät resonanssit. Säätämällä ohutkalvon paksuutta kaviteettimoodin resonanssienergia saatiin vastaamaan väriaineen elektronista viritysenergiaa. Lisäämällä väriainetta peilen väliseen ohutkalvoon muodostetaan vahvasti kytkeytynyt järjestelmä, josta voidaan mitata huoneen lämpötilassa satojen millielektronivolttien Rabi jakautuminen. Samankaltainen spektrin jakautuminen voidaan luoda transmittanssispektriin asettamalla väriainetta sisältäviä ohutkalvoja tyhjän kaviteetin perään. Lisätyt ohutkalvot absorboivat vain kaviteetin läpäissyttä valoa muuttamatta heijastusspektriä. Optisia kaviteetteja simuloitiin käyttäen siirtomatriisimenetelmää. Kaviteettien rakenne optimoitiin siten, että kaviteetin λ/2-resonanssimoodin energia vastaa Rhodamiini 6G (R6G) väriainemolekyylin elektronista viritystä. Kaviteetin eri kerrosten paksuudet mitattiin atomivoimamikroskoopilla. Vahvasti kytkeytyneet ja uudelleenabsorboivat kaviteettijärjestelmät karakterisoitiin mittaamalla transmittanssi- ja heijastusspektrit. Järjestelmien absorptio laskettiin mitatuista spektreistä yhtälöllä A = 1 - T - R. Kaviteettien dispersiot selvitettiin tekemällä optiset mittaukset eri kulmilla. Ainoastaan vahvasti kytketyn järjestelmän absorptiospektreissä huomataan spektrin jakautuminen . Kasvattamalla R6G:n konsentraatiota kaviteetissa 140 millimoolista 275 millimooliin vakuumi Rabi jakautuminen kasvoi kiinteän kulman absorptiomittauksessa 150 millielektronivoltista 220 millielektronivolttiin. Tulokset vastaavat teoriaa, jonka mukaan vakuumi Rabi jakautuminen riippuu lineaarisesti molekyylien konsentraation neliöjuuresta.

When the energy levels of matter and optical environment are on resonance and the coupling between them is strong enough, the excited states of matter become inextricably linked with the modes of the local optical environment. The new energy levels of this strongly coupled hybrid light-matter system are very different from those of the matter or the optical system individually. The energy difference of these new states is called Rabi splitting. In spectroscopy the signature of strong coupling is the detection of Rabi split in absorption spectrum. This study demonstrates why Rabi split in absorption spectrum, originating from strong coupling between dye molecules and optical cavity, can not be explained by molecular absorption from cavity mode. By evaporating silver layers, acting as mirrors, on above and below of a thin film it is possible to fabricate a low quality nanoscale optical cavity. With control of thin film’s thickness, energy of the cavity mode can be made resonant with the electronic excitation of the dye molecules. Doping the thin film in between the mirrors with dye molecules creates a strongly coupled system, in which a Rabi split of hundreds of meV can be detected at room temperatures. Similar split can also be detected in transmittance spectra by adding dye doped thin films on top of a bare cavity. These films absorb part of the light, which is transmitted through cavity, without having an effect on reflectance spectra. Optical cavities are simulated using the transfer matrix method. The structure of cavities are tuned to match the energy of λ/2 resonance mode with the electronic excitation of Rhodamine 6G (R6G) dye. Thicknesses of different layers are measured with atomic force microscope. Strongly coupled and reabsorbing systems are characterized with transmittance and reflectance measurements allowing calculation of the systems’ absorption spectra. Optical measurements are made on different angles to find the dispersion of the systems. Calculated absorption spectra show a Rabi split only in the strongly coupled system. By increasing the concentration of R6G in cavity from 140 mM to 275 mM vacuum Rabi splitting is increased from 150 meV to 220 meV. Result agrees with theory, which states that vacuum Rabi split is linearly proportional to the square root of the concentration of the molecules.